溶解性有机质来源组成对湖泊二氧化碳和甲烷产生的作用机制研究取得新进展
湖泊虽仅占地球陆地面积的约2.2%,却在全球碳循环中扮演着极为活跃的角色,是温室气体二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)的重要排放源。然而,湖泊中溶解性有机质(DOM)来源复杂,不同来源的DOM在厌氧环境下如何被微生物分解,以及它们究竟能产生多少CO2和CH4,一直是困扰学界的难题。中国科学院南京地理与湖泊研究所张运林研究小组周永强研究员等联合国内外多家机构,通过精细的实验设计与高频监测,揭示了不同来源DOM在厌氧降解过程中的产气规律与代谢路径,为精准预测湖泊碳排放提供了关键科学依据。
研究选取四种具有代表性的DOM来源:土壤浸出液、藻类、沉水植物(苦草)以及生活污水,通过56天厌氧培养实验,结合高频的同位素分析与超高分辨率质谱技术,追踪了DOM的降解动态及其驱动的CO2和CH4生产过程(图1)。研究发现,不同来源DOM的降解速率和产气潜力存在巨大差异。以沉水植物、生活污水和藻类来源的DOM为代表,其生物可利用性极高,在56天内约有80%的溶解性有机碳(DOC)被微生物消耗。其中,沉水植物来源的DOM组CO2浓度最高可达1422 μmol L–1,CH4浓度最高可达1.59 μmol L–1,是土壤来源DOM组的6至9倍。这一结果表明,湖泊中内源产生的藻类、水生植物以及外源输入的污水DOM,相较于陆源输入的土壤DOM,是驱动碳排放更为强劲的燃料。
研究进一步揭示了产甲烷的关键路径。通过分析碳同位素分馏系数(αC)和δ13C-CH4值可判定在所有处理组中产甲烷途径在实验启动后迅速转变为以乙酸发酵型为主。αC值从初始的1.05–1.10下降至第56天的1.03–1.04,同时δ13C-CH4值升高至–40‰左右。这表明,无论是哪种来源的DOM,在厌氧条件下初期均能快速生成乙酸等小分子中间产物,从而激发了高效的乙酸发酵型产甲烷过程。每降解1毫克藻类来源的DOC,可产生47 μmol CO2和0.04 μmol CH4,其产CO2和CH4的效率分别比土壤来源的DOM高出7倍和4倍(图2)。这一量化结果为构建湖泊碳循环模型提供了宝贵的参数。
利用极端梯度提升(XGBoost)等机器学习模型,识别出δ13C-DOC是预测CO2和CH4产率的关键指标。这一发现意味着,通过监测水体中DOM的稳定碳同位素组成,可有效推断其降解潜力及CO2和CH4生成能力,为野外大规模、高频次的碳排放监测提供了简便且有效的替代性指标。结合超高分辨率质谱数据分析,研究揭示了DOM分子组成与产气量的内在关联(图3)。生物降解过程中,脂肪族化合物的相对丰度显著下降,而其消耗与CO2和CH4的生成呈显著正相关(图3)。这表明,富含脂肪族化合物的鲜活DOM是驱动厌氧产气的核心组分。

图1. 实验方案(所有处理组均设置10个时间点× 3个重复,n = 150)。玻璃瓶底部填充约3 cm厚的经反复清洗并预先灼烧的河流细沙,随后加入80 mL不同来源的DOM样品,包括(A)藻类来源、(B)土壤来源、(C)水生植物来源和(D)污水来源的浸出液。由于细沙的多孔结构,沉积层上方的有效水体积约为 60 mL。此外,向瓶中添加Milli-Q水作为空白对照(E)。

图2. 溶解性有机碳(DOC)的降解与溶解态二氧化碳(cCO2)(a)和甲烷(cCH4)(b)的产生直接相关。不同厌氧生物培养处理组样品中,稳定同位素δ13C-DOC与δ13C-CO2(c)、δ13C-CH4(d)以及碳同位素分馏系数αC(e)之间的关系。所有图中的误差线均表示±1个标准差。

图3. 藻源DOM(a)、水生植物源DOM(b)、污水源DOM(c)和土壤淋溶源DOM(d)的van Krevelen图,以及各分子式相对丰度与溶存CO2浓度(e)和溶存CH4浓度(f)之间的Spearman秩相关。
该项研究跳出了以往对DOM降解的定性描述,通过高精度定量实验和数据分析,实现了对DOM来源、分子组成、降解动力学与CO2和CH4产量之间定量关系的刻画,进一步证实了此前小组发表在ES&T上有关有机质组成与CH4产排之间内在关联的论断。该研究的结论对于预测和管理湖泊碳排放具有重要的现实意义。该研究成果已发表于地学自然指数NI期刊Geochimica et Cosmochimica Acta,为理解湖泊碳循环的微生物驱动机制提供了新的视角。
文章信息:Zhou, Y.*, Wu, J., Zhou, L., Zhang, Y., Jang, K.-S., Zhang, L.*, Paranaíba, J.R., Keneally, C.C., Brookes, J.D., Hamilton, D.P., Jeppesen, E. (2026). Source-specific carbon dioxide production and acetoclastic methanogenesis upon anaerobic degradation of dissolved organic matter. Geochimica et Cosmochimica Acta.
全文链接:https://doi.org/10.1016/j.gca.2026.03.037
